大气OH 自由基激光LP-DOAS 测量系统

2013-04-08  来源:

 

项目分类:观测仪器设备  立项年度:2007

负责人:刘文清       完成年度:2010

完成单位:中国科学院合肥物质科学研究院

一、项目简要说明

本项目根据OH 自由基在紫外波段的吸收特点,开展了基于宽带激光光源、开放式大口径多次反射池和高分辨率光谱技术的激光长程DOAS系统研制。本项目的完成,将从根本上解决我国目前尚不能开展大气环境中OH 自由基的在线连续测量的问题,从而能够有针对性开展我国不同地区OH 自由基的在线连续测量,掌握对流层大气中的OH 自由基浓度水平和变化规律。研究多种关键痕量气体成分(污染气体、温室气体等)

在大气中的反应、转化和清除机制,掌握对流层大气氧化容量,以及我国地区对流层大气化学的主要规律,为大气化学研究、污染(气候)模型提供输入数据和验证。

“大气OH 自由基激光LP-DOAS 测量系统”主要包括:全固化紫外激光光源、自适应长光程多次反射池、超高分辨光谱仪。全固化紫外激光光源需要满足以下三点:(1)用于同时测量多于一种特征吸收线所需要的宽带发射,(2)具有在观测的光谱范围内足够的亮度,(3)在发射光谱廓线内没有光谱强度的调节。自行设计的“开放式长光程多次反射池” 解决了光束的漂移(由垂直大气温度梯度引起的)和光束变宽(由大气扰动引起)等问题,使光线在其中来回反射以达到足够长的大气光程,并可以实现与其他一些本地

实时OH 测量方法的对比。“超高分辨光谱仪”是本系统的重要组成部分。在对流层OH 测量中,OH 自由基吸收峰的线宽约为2.5pm,因此,需要采用高分辨率的光谱仪对吸收谱线测量;本系统选择的分辨率为3.3pm。由于反演OH 自由基浓度时需要它的标准吸收截面,采用Gauss-Hermite 积分计算,得到在不同温度、压力下OH自由基的标准吸收截面,并采用非线性最小二乘拟合修正多种吸收气体干扰,实现浓度的实时反演修正,精确获取OH 的浓度。大气OH 自由基激光LP-DOAS 测量系统利用超高分辨激光光谱探测技术结合开放式、大口径多次反射池、高分辨光谱差分吸收解析技术,实现对大气OH 自由基的快速在线探测。

主要创新技术如下:

(1)设计了开放式、大口径多次反射池,结合自适应光学技术,解决了大气湍流带来的影响,光程达到了3km,提高探测灵敏度。

(2)采用可调谐钛宝石激光三倍频紫外光源、双光程中阶梯光栅光谱仪和紫外背照面阵CCD 探测器,构建了超高分辨激光光谱探测系统,提高了光源稳定性、光谱分辨率和时间分辨率,实现了大气OH 自由基的快速在线测量。

(3) 采用Gauss-Hermite 积分计算, 快速得到系统在不同温度、压力下的OH 标准吸收截面,并采用非线性最小二乘拟合修正多种吸收气体干扰,实现浓度的实时反演修正,精确获取OH的浓度。

该系统的主要技术指标:

二、在科研工作中发挥的作用

项目组利用自行研制的“大气OH 自由基激光LP-DOAS 测量系统”对蜡烛、酒精灯和酒精喷灯火焰中的OH 自由基的浓度进行了测量,并反演获得三种燃烧火焰中的OH 自由基浓度,得到以下研究结果:蜡烛火焰中的OH 自由基浓度约为8.9ppm;酒精灯火焰中的OH 自由基浓度约为11ppm;酒精喷灯火焰中的OH 自由基浓度约为13ppm。蜡烛的火焰温度通常在300℃左右,酒精灯火焰的平均温度在500℃左右,酒精喷灯的火焰温度在700-1200℃左右。因此,温度越高的情况下,火焰中的OH 自由基浓度也越高。火焰中的OH 自由基浓度随温度升高而增加。通过实验初步验证了本系统使用高分辨差分吸收光谱测量OH 自由基的浓度,解决了相应的反演算法,为下一步利用高分辨差分吸收光谱进行外场环境监测OH 自由基浓度做好了准备。

( 合肥物质院科研规划处供稿)

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